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O convento foi fundado em 1542 por Frei Martinho de Santa Maria, franciscano castelhano a quem D. João de Lencastre (1501-1571), primeiro duque de Aveiro, cedeu as terras da encosta da serra. Anterior à construção, existia onde é hoje o Convento Velho, a Ermida da Memória, local de grandes romarias, junto da qual, durante dois anos, viveram, em celas escavadas nas rochas os primeiros quatro frades arrábidos: Martinho de Santa Maria, Diogo de Lisboa, Francisco Pedraita e São Pedro de Alcântara.